1898年秋，戊戌變法失敗後，章太炎力主革命，時蔡元培請章到愛國學社做排滿革命的講演，講演內容隨後發表在《蘇報》上，引起清政府的震怒。恰巧當時鄒容寫《革命軍》一書，請章太炎為之作序。清廷便查封《蘇報》和愛國學社，沒收財產。因章太炎在序言中毫不客氣地稱光緒帝為「載湉小丑」，清廷便以大逆不道罪將太炎告上法庭。以一國訟一人，近代以來，不知有第二人。
因訟案發生在上海租界，當時，滿清政府曾向西方列強許下了滬寧鐵路的特權、白銀10萬兩引渡章太炎、鄒容，但在輿論重壓下，西方列強稱：「租界事，應當在租界處理。」章太炎等人的案件仍由列強的會審公廨審理，得以不被清廷引渡。
當時被清政府通緝的共有六人：蔡元培、章太炎、鄒容、吳稚暉、陳范、宗仰。其他人聽到消息後，紛紛出逃，蔡元培避難青島，吳稚暉逃往歐洲，陳范東渡日本，宗仰則躲在上海的哈同花園。但章太炎哪裡也不去，這晚，有人告訴他巡捕前來抓人的消息，章太炎毫不在乎，只說「小事擾擾」，隨即就回屋睡覺。他還勸鄒容不要躲，他說：「革命沒有不流血的。我被清政府查拿，現在已經第七次了。」第二天，外國巡捕再到愛國學社緝捕時，章太炎指著自己的鼻子對巡捕說：「章炳麟就是我。」然後痛快地被巡捕抓走了。當時鄒容已成功地從後門逃脫，但章太炎在獄中寫信勸他自首。鄒容不忍結義大哥一人患難，第二天便前去自首。
章太炎被捕後，上海《新聞報》上有文章，嘲笑章太炎主動送上門，「不去為愚」。章看見此文後，寫下《獄中答新聞報》一文，刊登在最後一期《蘇報》上。章在文中稱：在當今的時代，必須實行革命，而「吾輩書生，未有寸刃尺匕足之抗衡，相延入獄，志在流血，性分所定，上可以質皇天后土，下可以對四萬萬人矣！」最後，章太炎嘲諷《新聞報》的記者說：「斥鵪井蛙，安足與知鯤鵬之志哉！」「滾開吧！新聞記者。請看50年後，巍巍矗立於雲表的銅像到底是我？還是你？坐以待之，用不著多說什麼了！」從此文足見，章太炎當時就有殺身成仁的想法。
會審公廨開庭之日，章太炎長發披肩，穿著他的「漢家和服」。鄒容剪掉辮子，西服革履。庭審完畢，他們坐著馬車回巡捕房，上海街頭萬人空巷，爭睹章、鄒之容，一路上章太炎大聲念詩曰：「風吹枷鎖滿城香，街市爭看員外郎。」
因為「蘇報案」，章太炎被判刑三年，鄒容被判刑兩年。兩人雖不在同一監室居住，但在同一個「工作室」做裁縫工作。章太炎近視，縫補動作不敏捷，經常挨巡警的棍子。起初章還稍作反抗，但幾次被打得死去活來後，一氣之下絕食抗議。他曾絕食七日，最後因有獄友告知，絕食要40天左右才死，加上鄒容勸說，最後放棄。但鄒容卻隨之病倒，一年後，年僅二十歲的鄒容猝死獄中，章太炎傷心不已。因為鄒容的死，章太炎在獄中的情況大為改善，章太炎後來在《與篁溪書獄中事》中寫道：「威丹（鄒容的字）既歿，白人稍善視余，使任執爨（，燒火煮飯）之役，因得恣意啖（dàn，吃）食。余之生，威之死為之也。」
1906年，章太炎刑滿釋放，到日本擔任《民報》的編輯。章一接手民報，立即引起清政府的恐慌。清政府馬上派唐紹儀與日本政府交涉，於是《民報》被禁，章太炎幾次入警署進行交涉，並3次致書日本內務大臣，均未果。1908年11月26日，東京地方法院裁判廳開庭審訊，章太炎據理辯駁，無懈可擊，裁判長被章的辯詞說的張口結舌、理屈詞窮。東京地方法院隨後對他作出罰金150元或服役150天的判決。章的學生魯迅、許壽裳等人代他交了罰金，章太炎被獲釋。
1913年，二次革命失敗後，新婚不久的章太炎顧不上蜜月，扔下新婚妻子，從上海跑到北京找袁世凱算賬。臨行前，妻子朋友均勸阻他，章卻說：「不入虎穴，焉得虎子。」
時為冬季，天氣異常寒冷，章太炎足蹬一雙破棉靴，穿一領油油的羊皮襖，手中綽一把鵝毛扇，扇下墜吊著一枚景泰藍大勳章，直闖總統府。總統府的接待員讓他出示名片，他白眼一翻，大聲道：「誰人不知，哪個不曉，我是在上海坐過三年西牢的『章神經』！」他耐著性子在接待室中踱來踱去，眼見國務總理熊希齡談過了，副部長向瑞琨談過了，袁世凱還不見他，便罵道：「向瑞琨，一個乳臭未乾的小孩子見得，難道我見不得？」說罷徑直往裡闖，警衛阻攔，雙方立刻起了衝突。章太炎操起桌上的花瓶朝大總統畫像猛力擲去。
之後，章太炎被衛兵強行捉入馬車，當晚，只能在憲兵教練處過夜。他滿腔怒氣耿耿難消，又指名道姓怒罵袁世凱為「包藏禍心」的「竊國大盜」和「獨夫民賊」。反反覆復大罵整夜，看守他的衛兵都心驚膽戰，趕緊找來棉花，塞住耳朵。
章太炎闖總統府還有一個版本，據說，章太炎到總統府後，投了一張一尺五寸長的名片，上面只寫了三個斗大的字：章炳麟。袁世凱一直不敢見章，只是派手下出來搪塞，結果被章太炎給罵了回去。為了表示憤怒，章太炎將總統府的招待室砸了個稀巴爛。見章太炎盛怒，袁無奈，派執法處長陸建章前來。據說，陸硬著頭皮出來見章太炎，鞠躬說：「總統有要公，勞先生久候，深為抱歉！今天派我來迎先生入見。」章太炎不疑有詐，便跟著陸建章上了馬車，一路被騙至某軍事廢校，後移居龍泉寺。
據說，章太炎被移往龍泉寺關押，殺人如麻、被人稱做「陸屠夫」的陸建章親自騎馬在前開道以示恭敬，人們都感到奇怪，從沒見過對一名囚徒如此禮遇的情況。問陸，陸回答說：他日太炎若能為我草一檄文，則我可少用十萬兵馬，安得不尊重。
章太炎被捕的消息一經傳開，便有當日同盟會的故舊前往總統府為他緩頰：「袁總統有精兵十萬，何必畏懼一介書生，不恢複其自由呢？」袁世凱回答道：「太炎的文筆，可橫掃千軍，亦是可怕的東西！」袁世凱為向輿論交代，但又不好給章太炎派罪名，就定了個「瘋子病發違禁」的滑稽名目，將章太炎幽禁。
移居龍泉寺的翌日，袁世凱次子袁克文親自前來送錦緞被褥，但未敢面見章太炎，只是讓人轉交。章太炎覺得窗縫外有人窺探，牽帷一看，乃是袁克文，便立即入室點燃香煙，將被褥上燒出許多洞穴，累累如貫珠，遙擲戶外，曰：「拿去！」
章太炎被袁世凱軟禁在龍泉寺，由陸建章負責執行。陸說袁曾手示八條保護太炎：飲食起居，用款多少不計；說經講學文字，不禁傳抄；毀物罵人聽之，物毀再購；早晚派人巡視，恐生意外，等等。陸對人說：「太炎先生是今之鄭康成。黃巾過鄭公鄉，尚且避之。我奉極峰命，無論先生性情如何乖僻，必敬護之；否則並黃巾之不如了。」
章太炎被軟禁後，袁世凱曾要接章的家屬來京與章同住，章以為是「詭術」，湯國梨也懷疑袁有什麼陰謀，都謝絕了。袁世凱長子袁克定曾來看望章太炎，讓章住到他的家中，章太炎默不作聲，最後作罷。
章太炎開始並不知道他被軟禁之事。一日，他乘車外出赴宴時，憲兵也跳上車，呈前後夾衛狀，宴後歸時，夾衛如故。章頗覺奇怪，問吳宗慈，吳沒有如實告知。第二天，他去拜訪胡培德，胡對他說：「此為袁世凱派來保護者。」章聞言大怒，抄起手杖把憲兵打得抱頭鼠竄。章這才心情大好，對吳宗慈說：「袁狗被我趕走了！」吳宗慈只能唯唯以對。憲兵被章太炎驅趕後，便著便服而來，和吳宗慈、張亞農談判，說他們是奉上邊的命令來保護章先生的，雖然觸怒了章先生，但仍不敢怠慢，所以易服而來。吳、張二人不便拒絕，只能同意，不讓章太炎知道此事。
袁世凱為了收買章太炎，曾派陸建章的秘書秦某（曾為前清翰林）去給章送錢。秦某剛把懷裡的五百元錢掏出來放到桌上，章太炎站起身來，將錢扔到了秦某的臉上，並瞪著眼晴斥責道：「袁奴速去！」秦某嚇得落荒而逃。
章太炎曾致書袁世凱，要求袁釋放自己，但袁並不理會。後黎元洪進京，章致信黎。黎接信後，乃夜叩袁的卧室求見，值袁已入睡，不獲接見。第二天，黎再見袁，為章求情。袁於是打算給章一個虛職，準備命章負責考文苑，但章要求袁撥開辦費20餘萬元，並讓其聘請海內外名宿擔任教授，袁世凱只願意給15萬，最後雙方未談妥，遂作罷。
後來，章太炎的得意弟子黃侃到北大教書，前來陪侍，章太炎便口授《中國文學史》講義，由黃侃悉心整理，師徒二人常夤夜不輟，章才不覺寂寞。
據許壽裳回憶，章太炎被軟禁後，「每日寫『袁賊、袁賊』以泄憤，又喜歡花生米下酒，吃的時候把花生的蒂去掉，說：『殺了袁皇帝的頭』。以此為樂。」他還從後花園裡挖樹根，修理成人形，上面寫著「袁世凱」三個字，燒了之後挖個坑埋掉，然後他高興得滿院子里跑，邊跑邊喊：「袁賊燒死啦！袁賊燒死啦！」再到後來，罵人之餘百無聊賴，章太炎就