張獻忠佔領長沙後，大西政權的重心就從武昌移到了湖南。張獻忠本人先在長沙，後在衡州總攬軍政事務。這一期間，大西政權的作為主要有以下幾個方面。
一、發布文告宣傳大西政權的政策。佔領長沙之初，張獻忠就發布了下面這個著名的檄文：
「孤提天兵臨長沙，一日之內兩府三州歸順。副總兵尹先民、何一德帶兵效順，即願前驅進取江西。孤甚嘉之，封先民、一德世襲伯，所部將領皆為總兵。升岳州知府、原任朱朝通判任維弼為分巡監軍長岳道，升蒲圻知縣呂鳳起為知府。所屬州縣士民照常樂業，錢糧三年免徵。軍民人等，各宜投冊歸順，庶免屠戮。天兵臨城，玉石俱焚，毋遺後悔。」
同年十一月二十二日，大西軍攻克常德，這裡是農民起義的死敵楊嗣昌的老家。大西軍以平南先鋒的名義頒布命令說：
「照得朱賊楊某，昔年曾調天下兵馬敢抗天兵。某幸早死於吾刃矣。今過武陵，乃彼房屋、土田、墳墓在此。只不歸順足矣，焉何拴同鄉紳士庶，到處立團。合將九族盡誅，墳墓盡掘，房屋盡行燒毀。霸佔土田，查還小民。有捉楊姓一人者賞銀十兩，捉其子孫兄弟者賞千金。為此牌仰該府。」
大西政權常德知府周聖楷、司理王宇幬當即遵令執行。
這兩個文告具有鮮明的農民革命特色。首先，文告中公開把矛頭指向以朱由檢為頭子的明王朝，稱明朝為「朱朝」，呼楊嗣昌為「朱賊楊某」 ，表明起義農民在政治上日益成熟，他們反對當今皇帝的旗幟是何等鮮明！其次，文告宣布了對明政府文武官僚的政策，歸順者加官進爵，抗拒者嚴加懲辦。這種區別對待的政策減少了進軍中的阻力，對爾後大西軍在湖廣、江西、四川的發展起了重要作用。大西政權提出了「士民照常樂業，錢糧三年免徵」和「霸佔土田，查還小民」的革命政策，對於在明政府無情壓榨和地主階級瘋狂兼并下的貧苦農民，是個有力的號召。明廣西布政司參議方震孺說：「臨武、星子，偽官羅列，紛紛告諭，皆以免三年餉為言。愚民眩惑，利其私恩；而我徵兵運餉，未免勞民動眾。閭左之間怒於心而形於色矣」 ，頗能反映當時的實際情況。有人認為，大西政權把楊嗣昌家霸佔的田土「查還小民」，只是出於對楊本人的報復，屬於個別的情況，並不能說明在大西政權管轄區內土地關係的變動。這種說法有一定道理，大西政權確實沒有發布過改變土地所有制的全面性法令，不能以點代面，以偏概全，把平南先鋒的命令說成是普遍的做法。但是，我們也應當估計到，大西軍對明宗室和官僚地主的掃蕩必然在土地關係上引起重大的變化。如明朝吉王僅在長沙、善化兩縣就霸佔了肥沃田地七、八十萬畝，佔兩縣田額總數的十分之四 ，又在醴陵縣佔有籽粒田六千八百九十五畝 。楚王佔地數字不詳，但每年租銀多達二萬一千三百兩，租谷二萬三千八百三十七石 。榮王僅在湖南桃源一縣就徵收田租一千八百兩、山場刀斧錢九十六兩 。正是在大西軍的打擊下，分封在湖廣的楚王、吉王、桂王、榮王、岷王等最大的土地佔有者不是覆宗滅祀，就是遠竄他鄉 。他們原先霸佔的田地，在很大程度上轉歸了生產者所有，這可以說是不容懷疑的。
二、普遍設立各級政權。史載張獻忠「陷長沙，據府署稱王府，設官分屬，招兵命將。凡四閱月。」 當地鄉紳、原明朝給事中史可鏡投降了大西政權，被任命為長沙辰州常德巡撫 。到崇禎十六年底，大西軍在湖南絕大部分府縣和江西袁州、吉安兩府都派設了地方官員。
在湘、贛地區，大西政權也非常重視吸收地主階級出身的知識分子，採取的方法有禮聘和開科取士兩種。前者是爭取當地有名望的文人參加大西政權的工作，後者主要是吸收那些在明朝腐敗科舉制度下不得志的文人。如史籍所載「癸未，獻賊陷郡（指長沙府），大索名士。」 衡陽著名學者王夫之多次拒絕大西政權的徵聘，最後毀壞面容，偽稱病重，才免於出仕。這固然說明了王夫之的封建正統立場牢不可破，也反映了大西政權的禮賢下士。「九月，獻忠入衡。……開科殿試，考授偽員。劣衿或羶逐之。」 在江西雖然只有兩個月左右時間，也通過徵聘和科舉吸收了不少知識分子為大西政權服務。如在袁州府「初至日，以偽官啗人，蚩蚩者走如鶩。」 吉安的吳侯更是一個有代表性的例子。據記載，吳侯「性狂不羈，能為詩、古文、四六，年四十餘不得入庠，惟骯髒自憐。」崇禎十六年冬，張獻忠義軍攻克吉安，屬邑皆下，大西政權「開科求賢，諸落拓者爭赴試。」吳侯參加考試後，取中在三甲，被任命為龍泉（今江西遂川縣）知縣。到任不久，明江督呂大器領兵重占吉安，龍泉縣的官僚地主郭維經等人發動叛亂，吳侯被捕。受審時，吳侯「從容慷慨，顏色不變，所書供狀千餘言皆四六駢語，琅琅可誦。」 這個在舊政權下受壓抑的知識分子最後獻身於大西農民革命，說明了張獻忠等起義軍領導人爭取知識分子的工作是有成效的。