由於天王不肯納諫，李秀成致信駐於溧陽的李世賢，約他一起前往江西。察覺李秀成要走，天王急了，忙授意群臣苦苦挽留，李秀成本身也顧忌老母仍留於城中，只得答應繼續在天京主持防守。
1864年1月，李秀成攜手李世賢，在天京周邊發動了一次大膽突擊，試圖衝破淮軍對常州的包圍，重續天京補給線。然而這次突擊並沒能取得成功，連「太平號」汽船也被焚毀。
一計未成，再生一計，李秀成部署沛王譚星等分路南進江西，以便從江西奪取糧食補給。可惜這些軍隊只是牽制了部分湘軍，既定目標仍未能夠達成。
2月27日，李秀成養子李容發自句容護糧入天京，但在到達天京城牆邊時遭到截擊，超過一萬多公斤的糧食全部落入了湘軍之手。
在截斷陸路糧道的同時，曾國荃軍繼續向前步步推進，次日他們攻克了鐘山上的要塞天堡城，天京四周的制高點盡為其所有。李秀成雖然實施了猛烈反擊，但是再未能夠收復這些山頭。同一天，曾軍在神策、太平兩門外築起營壘，從而完成了對天京的合圍。
湘軍在天京城外的營壘完全依照其固有的軍制進行構築。鹿砦、壕溝、土牆齊備，土牆為雙層胸牆，兩層胸牆間相隔三百米，胸牆上每隔四百米到八百米都有一座堡壘。這樣的堡壘總共有一百二十座之多，而且每座堡壘裡面都駐有全副武裝的官兵，天京軍民如今是插翅難飛了。
曾國荃在天京，左宗棠在浙江，李鴻章在江蘇，三路分進合擊，令太平軍陷入了首腦被困，四肢被制，顧此失彼，坐等宰割的絕境之中。至1864年3月，左宗棠攻克杭州，李鴻章攻克嘉興、溧陽，並在常熟取得大捷。與此同時，曾國荃也進一步加強了對天京的封鎖，外界與天京溝通的水陸兩路全都被阻住，連城牆和河岸之間的窪地都有人巡邏守衛。
中國商人當然不敢，實際也無渠道與天京進行交易，洋商由於外國領事發布了禁令，一般也不敢火中取栗，只有少數膽子特別大的洋商為了牟取暴利，才敢冒著被官軍巡邏隊抓獲的危險潛入天京。幾年前，向天京偷運軍火彈藥才能大發橫財，現在若哪個洋商從漢口或上海出發，往天京輸入了大米、食油或煤炭，那他能夠獲取的利潤就可與前者等同。在洋人圈子裡，只要聽說某艘洋船已自天京運糧返回，這艘船便會立刻成為其他西洋亡命徒的攻擊目標，他們會不顧一切地衝上船，殺死船員，搶走銀錢。
通過這樣的方式進入天京的糧食少之又少。天京城中家家糧食罄盡，戶戶米缸見底，一些太平軍士兵只好用繩子從城頭上吊下來，在官軍睜一隻眼閉一隻眼的情況下，從城牆底下尋找野菜以及其他可以用來充饑的食物。
李秀成憂懼不已，決定開城放出婦女，用以節省糧食。對於他的用意，湘軍方面看得很清楚。曾國藩堂堂一個理學大師，但在戰爭期間卻心硬如鐵，甚至可以說是極為殘忍，他為了能夠拖垮城內守軍，爭取早日攻下天京，不惜建議曾國荃把城內放出的難民全都堵回去。倒是曾國荃尚存惻隱之心，加上還有西方官員在一旁觀察，所以不僅沒有照做，還設局招撫難民。
截於三月中旬，天京城內已放出婦女一萬多人，但仍不能從根本上緩解糧食奇缺的困境。李秀成啟奏天王洪秀全，告之以實情：「城中食物匱乏，餓死的人很多，懇求降旨籌謀，以安眾心。」
李秀成的意思還是勸天王突圍前往江西。這個時候，天王洪秀全突然做出了極為異常的舉動，他握著李秀成的手，抽泣著說道：「朕吃過東楊（指東王楊秀清）的苦頭，又被四王（應指幼西王蕭有和、信王洪仁發、勇王洪仁達、干王洪仁玕）所惑，所以才會任用你卻又不信任你，也才會落到如今這個地步，現在一切都晚了！大廈將傾，就算突圍出去又何濟於事？朕已與天父約定，誓與此城共存亡！」
或許洪秀全常在深宮，實際早已失去了轉戰異地或重起爐灶的能力和勇氣，也或許，他真的已對前途絕望。不過在這一刻，他總算沒有再拿大話誑人或囈語欺人，也總算承認了自己的失誤，認識到了誰才是真正的忠臣。這對於同樣深陷於絕望之中的李秀成來說，未嘗不是一種遲來的安慰。
李秀成悲從中來，當即伏地痛哭，無法仰視。