1945年抗戰勝利後，曾昭掄受北大代理校長傅斯年委託，率先由昆明飛臨北平察看、接收原北大化學系實驗室、儀器設備與圖書資料，籌備復校事宜和化學系工作，這是北大、清華教授中第一位抵達北平者。之所以由曾氏首抵北平，並非由於他是曾國藩家族的後代，或脾氣古怪，別人惹不得，實與美國原子彈爆炸後在國人心目中形成的強大震懾力帶來的氣氛有關。
1945年8月，美軍向廣島、長崎投擲原子彈而迫使日本投降，這種新型核彈所爆發出的巨大威力，震撼了世界的同時也改寫了世界戰爭進程，人類進入原子時代。就在國人以原子彈對戰爭的作用與奧秘感到不可思議，在一片驚呼聲中大加讚譽又盲目推崇的時候，曾昭掄於日本向盟國正式舉行投降簽字儀式一個星期的9月9日，於昆明《正義報》發表了《從原子彈說起》一文，明確警示國民政府軍政人員與普通國人，對於原子彈的來龍去脈以及對未來國家安全的影響，必須有一個清醒而具常識性的認知。曾氏明確指出：「原子彈的引用，雖然不是使遠東戰爭急遽結束的唯一因素，至少對於迅速結束此次戰爭，具有莫大關係，那是不容否認的。日本人民，不幸成為此項新武器的試驗品。兩枚原子彈，炸死了幾十萬人。據今所知，廣島被炸以後，若干日內，人民繼續死去。到了今天，那一度聞名東亞的海軍基地與工業城市，完全變成了死城。地面一切生物，完全滅絕。只有天空飛來的老鴉來此憑弔往日城市的古迹。科學家對於原子彈的幻想，似乎完全證實了一顆總重不過四百磅，含鈾僅只六兩重的原子彈，不但其爆炸力量相當於兩萬磅的高炸藥；而且炸過以後，因有放射元素的產生，其事後影響，對於生物，亦具有毀滅性……從此種觀點看去，原子彈的發明，的確在武器製造史上，開闢了一個新時代。」又說：「素來不講究科學的中國，這次也為原子彈的驚人功效所震眩。一月以來，街頭巷尾，茶餘飯後，不分老少，大家都在時常談論著原子彈，連蘇聯進軍東三省後進展如此神速的奇蹟，也為原子彈所掩蓋。」但是「我們必需記得，原子彈在美國之所以能以發明，實乃半個世紀來世界上許多第一流科學家潛心研究原子構造所得到的實用結果之一。一般不懂科學的人，只知道提倡工業，強調實用，認研究純粹科學為迂遠與不切實際。哪知道劃時代的新發明與新發現，向來是從高深的學理研究演化出來。純粹科學之極端重要，在原子彈上即得到具體證明。」最後，曾昭掄提醒國民政府當局：「戰敗後的日本，業已宣布以研究科學為教育主旨。他們是說得出，就做得到的。相反地，我們面臨此科學支配一切的世界，卻徒托之於空談。對於原子彈，也不過談談寫寫，並不從事實際研究。……要想急起直追，此刻正是時候。要不然，恐怕機會就要錯過了。」
就在曾昭掄發表此文前後，有一個人也在為原子彈爆炸的神奇威力所震撼，並密切關注、搜集這一神秘武器的情報。此人就是曾昭掄的郎舅，時任國民政府軍政部次長兼兵工署署長的俞大維。
俞大維由哈佛大學讀書時的數理邏輯研究，轉入柏林大學研究院後兼及文史，因同學中出了個後來成為他妹夫的「傅胖子」（斯年），感到在文史上無出頭之日，遂傾全力專攻數理邏輯與哲學。留德期間，俞大維聆聽過愛因斯坦教授的相對論等課程，學識大進。1925年，俞氏寫了一篇題為《數學邏輯問題之探討》論文，刊登於愛因斯坦主編的德國數學雜誌《數學現況》，由此成為在這一國際級刊物發表論文的第一個中國人。在該期刊發表論文的第二個中國人則是更年輕的華羅庚，俞、華二人日後成為同道上的好友與這一緣分有一定關係。1929年6月，俞大維返國，未久出任軍政部參事。1930年5月，俞氏第二次赴德，任商務專員，負責採購軍火裝備，專門學習軍事，包括兵器製造、戰役分析，尤其是彈道學。其間，俞大維用德文記錄了四十多本筆記，並自豪地說：「這兩年學到的比哈佛三年學的還多！」嗣後，俞大維成為彈道學專家，對原子核能的理論和運用信息也有所了解。
當美國原子彈在日本爆炸後，俞大維在中美聯合參謀本部參謀長魏德邁中將處，看到了美國關於原子彈研製的機密文件《史密斯報告》。與俞大維友善的魏德邁私下表示中國也可以研製這類超強威力的武器，並可派人到美國去學習。俞大維聞聽大喜，就此上報軍政部部長陳誠和最高統帥蔣介石。蔣對此自是大感興趣，遂令陳誠和俞大維負責籌劃組織這一關乎國防發展的重大計畫。俞大維受命，認為原子彈的研製最為重要的是物理、化學、數學三門科學，而這三科出類拔萃的人才都集中於西南聯大。於是，俞大維首先把目光集中到他最了解並有親戚關係的曾昭掄身上。
俞大維之所以選擇曾昭掄，除了與曾家有世代姻親，且自己的胞妹俞大絪嫁給曾昭掄之外，更重要的是作為國內一流化學家的曾昭掄，已進行了多年烈性炸藥和利用炸藥製造武器的研究，並於1943年發表了《新型炸藥發明的可能性》等論文，1944年出版了《火箭炮與飛炸彈》專著。而此時曾氏正在進行原子核能的研究，並撰寫《原子與原子能》一書，對原子核能已有相當深刻的理論研究。另一個原因是，曾昭掄對軍事與軍事理論有著天然的興趣。抗戰軍興，曾氏在從事教育與科學研究的同時，以充沛的精力和熱情研究軍事戰略，對中日戰爭，盟軍與德意法西斯軍隊的戰事，從武器裝備、戰略戰術、諸位將領的特長與弱點、各國民黨軍民士氣等方面，發表了大量軍事評論。到抗戰結束，在各種報刊上發文達200篇以上，其中《從軍事技術上推論歐洲戰局》《現代戰爭中的武器》《歐洲第二戰場》等三篇軍事評論轟動一時，並給西南聯大師生和重慶方面的軍政要人留下了深刻印象。
一位叫汪子嵩的聯大哲學系學生，許多年後在回憶他的老師沈有鼎的時候，涉及曾昭掄並有一段頗具趣味的描述，汪說：「沈有鼎先生是聯大教授中幾位『怪人』之一。他和化學系的曾昭掄先生在外貌上相似：都戴著一副近視眼鏡，頭髮和鬍子總是邋邋遢遢，老是穿一件洗得已經發白的藍布長衫，有幾個扣子沒有扣上，腳上穿的布鞋，不但破破爛爛，有時還沒有穿好，似拖著走路；而且一面走路，面上總有點像是微笑，口上喃喃自語，顯然是自己在思考問題。他們的不同是：沈先生走路不慌不忙，老是在思考哲學問題；而曾先生卻走得匆匆忙忙，他是有名的民主教授，在每次民主集會上都發表講話，當然不是談化學，也不談政治和經濟問題，而是講軍事。他對當時抗戰的軍事情況了解得非常清楚，談起來像個軍事專家。曾先生是曾國藩的後裔，頗得祖傳遺風。」
與曾國藩的實戰經驗或《曾胡治兵語錄》不盡相同的是，曾昭掄在他的軍事理論演講中，以一個傑出科學家的眼光，特別指出戰爭的進程將隨著科學技術的進步而進步，這種進步更多體現在日益發展的武器裝備上，謂：「現代戰爭，乃是科學的戰爭，在其他條件約略價等的情況下，誰在科學上佔得優勢，哪個國家就會勝利，已成一定不移的真理……要談戰爭，就得明了作戰時所用的武器。」又說，隨著「時代變遷、科學進步」，投入戰爭中的武器將「在構造上愈來愈複雜，在種類上愈來愈繁多，在功用上愈來愈新奇。」而「這次大戰中戰爭技術的主要進步……就是運用已有武器配合新發明或改良的戰術而進行戰爭」。
隨著戰爭的進展，曾昭掄對戰爭的研究越發成熟，並不乏出神入化的篇章問世。1944年6月，當盟軍近三百萬大軍雲集歐洲西線戰場時，曾氏正確預測了盟軍將在諾曼底登陸的具體位置，而預測的登陸時間僅比實際相差不到一個晝夜。1945年1月，曾昭掄作為國際軍事問題專家應昆明《正義報》作「新年五問筆談」訪問，明確回答：歐洲戰事將於「上半年結束」。同年5月，曾氏在談到盟軍何時進攻日本時，認為「最早當在今年八九月，遲至則可延伸到年底。但是攻勢一旦展開，戰爭的結束，也許並不在遠。」屆時「蘇聯在遠東參戰，也開始成為可能」。曾昭掄這一預言，引起了軍政當局和知識分子高度關注，戰爭的實際進程，很快證實了這一預言的正確，因而曾氏成為當時知識分子中最著名的的軍事問題專家之一，《燕京新聞》對此專門作了評價：謂曾「雖為一個化學家，但對於政局、戰局的分析和綜合，都可以與任何專家媲美」。
此處需要特別說明的一點是，在當時的西南聯大與其他機構的知識分子階層，談論戰爭與撰寫戰事評論者並非曾昭掄一人，而是有相當的一個群落，且各抒己見，大談特談，一時間出了許多大大小小的以「卧龍」與「鳳雛」自稱的軍事戰略理論家，傅斯年就是一個。當然，這些「卧龍」與「鳳雛」也有走眼跑光的時候，據時在昆明的北大文科研究所研究生任繼愈回憶說，西南聯大法學院一位教授在昆中北院作世界形勢報告，分析德蘇兩國會不會開戰的問題。按這位教授的分析，二者不會開戰，理由有四。這位教授先講